物理所揭示非晶合金中流动单元及局域流变演化规律

myyounger

常规流体如水、大气对于外部施加的应力具有近乎瞬态的流动响应， 关于常规流体的理论框架早已完善建立，并在航海和航空等领域中发挥重要作用。但是当流体的黏度变得极大时，如沥青，过冷金属合金熔体、玻璃形成液体，其流变行为和规律完全不同于常规流体。对其流变行为和规律，及其流变的结构响应的认识仍然是凝聚态物理和材料科学的难题。 　　非晶玻璃态物质作为在动力学上被“冻结的液体”，因其整体具有极大的平均黏度（低于玻璃转变温度Tg时超过1012 Pa s，而高温金属液体黏度仅为约10-4 Pa s），在实验室时间窗口（一般小于103 s）内几乎很难观察到宏观的流动行为。这种宏观流动的冻结，也可以被看做是在实验室时间尺度上，从液体的各态历经（Ergodic）到玻璃态的各态历经破缺（Broken-ergodic）的转变，即玻璃转变过程。玻璃转变问题被P. W. Anderson称之为可能是当前凝聚态物理中最困难的未解之谜之一。近年来，通过对玻璃态物质中结构和动态不均匀性研究的深入，人们越来越意识到这种冻结过程并非“铁板一块”，在玻璃态中可能存在一些所谓的类液区域（liquid-like）。然而，由于非晶无序结构本质和多体相互作用的复杂性及时间相关性，人们很难从实验的角度给出类液区域的精确描述，因此，如何从非晶中甄别出这些局域区域的作用，以及如何将其把玻璃转变与形变这两个最重要的问题联系起来研究，不仅能促进对玻璃本质问题的理解，同时也会对玻璃态物质的实际应用起到指导作用。
　　非晶态合金（或称之为金属玻璃），作为拓扑结构相对简单、各向同性的金属键结合的玻璃态物质，是研究玻璃本征特性的理想体系。近年来，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）汪卫华研究组以金属玻璃为主要研究体系，在非晶合金流变规律和结构起源研究领域开展工作，并取得了一系列成果。他们最近的实验和计算机模拟显示在非晶合金中存在动力学特性和基底不同的类液区域，这些区域具有相对较高的自由能、较低的密度和粘弹性等流动特性，可能扮演着类似晶体中缺陷的作用，因而被定义为玻璃中的流动单元（Flow unit）。他们原创性地提出了流变单元因为其动力学行为的不同，可以通过其弛豫行为来进行表征，从而实现从动力学流动单元的角度来理解玻璃态物质的本征特性和流变问题。自2012年以来，基于流动单元模型进行的实验和理论等工作已经取得了一系列重要进展，目前已发表相关论文PRL 3篇，Nature Communications 1篇， APL 4篇， Acta Materialia 1篇等。
　　最近，研究组王峥博士和孙保安博士、白海洋研究员、汪卫华研究员又在前期工作的基础上，通过结合动态力学弛豫谱和改进的宽温度区间应力弛豫谱等方式，对一种典型的La基金属玻璃体系，从室温到玻璃转变温度Tg以上的温度区间内流动单元的演化和相互作用进行了系统和详细的研究。通过对65条在不同温度下原位测量的应力弛豫曲线进行分析，发现非晶合金即使在远低于Tg点的室温附近也会表现出微弱的粘弹性流动行为。他们结合对非晶动力学不均匀性分布的分析，证实了这种类似液体的流动行为主要是由样品中浓度不超过10%的潜在流动单元导致的。同时他们还发现，随着测试温度的升高，流动单元区域的激活过程并不是简单的线性关系，而是可以被划分为可逆激活-玻液转化-整体流动三个阶段，并且在β弛豫激活温度附近发生了从局域到协同激活的转变过程。不同阶段的激活过程分别对应能量地形图中不同层级能谷之间的跃迁过程。值得注意的是，流动单元浓度在转变温度附近达到了经典的临界逾渗阈值，而且这个激活过程与基于键结合扰动的理论预测也基本吻合。他们还分析了这种潜在局域流变演化的过程与非晶合金整体力学行为表现之间的联系，将玻璃转变和形变机制这两个重要问题通过流动单元的激活过程建立起联系，初步给出了非晶合金从玻璃态到液态转变过程中几个重要阶段的全景式描述，不仅有助于阐明玻璃本质和玻璃转变这个凝聚态物理中备受关注的难题，还可能有助于人们理解并预测非晶合金中的韧脆转变发生，对解决非晶合金在玻璃态下的实际应用问题起到一定的指导作用。
　　相关结果发表在 Nature Communications 5,5823 (2014)上。该项研究工作得到国家自然科学基金项目、“973”项目和中科院的资助。　　http://www.sic.ac.cn/xwzx/kjxx/201412/t20141219_4279021.html